Új haladás a szén-dioxid hatékony elektrokatalitikus redukciójának tanulmányozásában
A közelmúltban a Kínai Tudományos Akadémia, Bao Xinhe és Wang Guoxiong csapatának Dalian Kémiai Fizikai Intézetének katalízissel foglalkozó állami kulcslaboratóriuma új előrelépést ért el a szén-dioxid nagy hatékonyságú elektrokatalitikus redukciójának kutatásában.A kapcsolódó eredményeket az Energy Environ.Sci.
A szén-dioxid elektrokatalitikus redukció (CO2RR) egyszerre valósíthatja meg a szén-dioxid átalakítását és hasznosítását, valamint a megújuló tiszta villamos energia hatékony tárolását, ami elősegíti a fenntartható szén-forrás-újrahasznosító hálózat kiépítését. A kutatócsoport az elmúlt években egyedülálló és mélyreható szisztematikus vizsgálatot végzett a CO2 elektrokatalitikus redukciójával kapcsolatban a katalízis szemszögéből, és számos kutatási eredményt ért el nano-Pd alapú katalizátorok, fém-oxid határfelületek stb. , jelentősen javítja a CO2 elektrokatalízist. A redukció szelektivitása, aktivitása és stabilitása (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).
Az átmeneti fém-nitrogén-szén kompozitok olyan elektrokatalitikus anyagok, amelyek várhatóan helyettesítik a nemesfémeket. A kutatócsoport a közelmúltban az ilyen anyagok ellenőrzött előkészítésére és elektrokatalitikus tulajdonságaikra összpontosított (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Korábbi tanulmányok kimutatták, hogy az átmenetifém-nitrogén-szén kompozitok elektrokatalitikus redukcióval csökkenthetik a CO2-t, hogy CO-t termeljenek, de a túlpotenciál növekedésével a kompetitív hidrogénfejlődési reakció (HER) árama drasztikusan megnő, ami a CO Faraday hatékonyságának gyors csökkenését eredményezi. . Legyen nagy CO áramsűrűség. Ezért a magas CO2RR áramsűrűség és a Faradaic hatékonyság egyidejű elérése fontos kihívás az átmenetifém-nitrogén-szén kompozitok számára.
Ebben a tanulmányban a csapatnak sikerült előállítania egy porózus, Ni-N-vel adalékolt porózus szénanyagot, amelyet monodiszpergáltak egy cink/nikkel bimetál zeolit imidazol váz (ZIF-8) pirolízisével. Ni-fajták terhelése akár 5,44 tömeg%. Ezen a Ni-N katalizátoron a CO Faradaic hatásfokot 92,0% és 98,0% között tartották a -0,53 V és -1,03 V közötti széles potenciáltartományban (vs. RHE). A CO áramsűrűsége a túlfeszültséggel nőtt, -1,03 V-ban (vs. RHE) elérte a 71,5±2,9 mA/cm 2 -t. A jellemzési eredmények és az összehasonlító kísérletek azt mutatják, hogy a koordinációs telítetlen Ni-N az aktív hely; A sűrűségfüggvény elméleti számítások továbbá azt mutatják, hogy a CO2RR valószínűbb, mint a HER a NiN2V2 (V jelentése üresedés) pozícióban. A feltételezések szerint a NiN2V2 lehet a CO2RR aktív bitje. . Ezért a telítetlen Ni-N aktív helyek nagy terhelésű koordinációja egyszerre éri el a nagy áramsűrűséget és a CO2RR Faradaic hatékonyságát, áttörve a CO2RR szelektivitás és reakciósebesség "sawboard" hatáshatárát az átmenetifém-nitrogén-szén kompozitokon.
A fenti kutatási munkát a Kínai Nemzeti Természettudományi Alapítvány, a Nemzeti Kulcsfontosságú K+F Program, a DMTO és a Kínai Tudományos Akadémia kísérleti projektjei finanszírozták.